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論文

Organization of malonamides from the interface to the organic bulk phase

Micheau, C.; 上田 祐生; 元川 竜平; 阿久津 和宏*; 山田 悟史*; 山田 雅子*; Moussaoui, S. A.*; Makombe, E.*; Meyer, D.*; Berthon, L.*; et al.

Journal of Molecular Liquids, 401, p.124372_1 - 124372_12, 2024/05

Supramolecular organization of extractant molecules impacts metal ions separation behavior. Probing bulk and interfacial structures of the relevant systems is expected to provide key insights into the metal ion selectivity and kinetic aspects. The supramolecular features of two solvent extraction systems based on malonamide extractants, N,N,N′,N′-tetrahexylmalonamide (THMA) in toluene and N,N′-dimethyl-N,N′-dibutyl-2-tetradecylmalonamide (DBMA) in n-heptane, were studied using small-angle X-ray scattering for the organic bulk phases, as well as interfacial tension and neutron reflectivity measurements for the interfaces. In the bulk solution, THMA forms dimeric/trimeric associates but no aggregates in toluene, while DBMA forms large aggregates in n-heptane. On the other hand, THMA accumulates in a diffuse layer at the interface at high THMA concentration, whereas DBMA forms a compact but thinner layer. After Pd(II) extraction, the thickness of interfacial layers decreases in the case of THMA, and totally vanishes in the case of DBMA. Based on these new structural information, two mechanisms are proposed for Pd(II) and Nd(III) extraction with malonamides. In toluene, THMA associates slightly accumulate in the vicinity of the interface, then coordinate Pd(II) and diffuse into the organic bulk phase. In n-heptane, DBMA aggregates adsorb at the interface then pick up Nd(III) cations in their polar cores and finally diffuse into the bulk.

報告書

放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 茨城大学*

JAEA-Review 2023-021, 112 Pages, 2024/02

JAEA-Review-2023-021.pdf:7.1MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、平成30年度に採択された研究課題のうち、「放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献」の平成30年度から令和3年度分の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本研究は、東京電力株式会社福島第一原子力発電所事故で環境へ放出された放射性セシウム(Cs)を高濃度に含有する、不溶性の性状を持つシリカ(SiO$$_{2}$$)主材微粒子の基礎的な物性(粒径、組成、同位体組成、静電特性、光学特性)や$$alpha$$放射体の濃度等について、一定の成果をもつ我が国の放射化学、分析化学、エアロゾルの科学者らが英知を集め英国側と協力して更に研究を進め、炉内事故事象の解明、生成要因の解明を行い、廃炉手順の確立、溶融燃料等の回収、作業員、現場・周辺環境の安全確保等の達成に寄与することをねらいとした。

論文

Effect of dissolved oxygen concentration on dynamic strain aging and stress corrosion cracking of SUS304 stainless steel under high temperature pressurized water

広田 憲亮; 中野 寛子; 藤田 善貴; 武内 伴照; 土谷 邦彦; 出村 雅彦*; 小林 能直*

The IV International Scientific Forum "Nuclear Science and Technologies"; AIP Conference Proceedings 3020, p.030007_1 - 030007_6, 2024/01

沸騰水型原子炉を模擬した高温高圧水中環境下では、溶存酸素量(DO)の変化により動的ひずみ時効(DSA)と粒界型応力腐食割れ(粒界SCC)がそれぞれ発生する。これらの現象の違いを明確に理解するために、その発生メカニズムを整理した。その結果、SUS304ステンレス鋼では、DOが1ppb未満の低濃度では粒内割れによるDSAが発生し、DOが100$$sim$$8500ppbでは表面の酸化膜形成によりDSAは抑制されることがわかった。一方、DOが20000ppbまで上昇すると、皮膜が母材から剥離し、母材の結晶粒界に酸素元素が拡散し、粒界SCCが発生した。これらの結果から、DSAや粒界SCCによるクラック発生を抑制するためには、最適なDO濃度を調整する必要があることが示唆された。

論文

Mutual separation of Am and Cm using ADAAM (alkyl DiAmide AMine) and reduction of volumes for liquid waste generated via batch-wise multistage extractions

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 11 Pages, 2023/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。

論文

Random media criticality analysis methods in Monte Carlo solver Solomon

植木 太郎

Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 9 Pages, 2023/10

モンテカルロ法ソルバーSolomonは、C++14標準で記述されたオブジェクト指向の中性子輸送計算コードである。Solomonは、通常の臨界安全解析機能と乱雑化媒質の臨界性評価機能で構成されており、後者に関して、不完全確率的乱雑化ワイエルシュトラス関数(IRWF)による乱雑化媒質のクラスが装備されている。このため、乱雑化媒質の臨界性揺らぎを、多数のIRWFレプリカを生成して、レプリカ毎に臨界計算を実施することにより評価できる。一方で、必要とされるIRWFレプリカ数を事前に知ることは不可能である。この問題への対処のため、Solomonに、乱雑化増幅機能を装備した。具体的には、オン-オフ型への有界増幅をIRWFレプリカに適用することにより、中性子実効増倍率の上限値推定に関して、レプリカ生成数の95%以上の削減が可能となる。また、Solomonには、ボクセル重ね合わせ機能も装備されている。この機能の有望な応用として、ステンレス鋼(SUS304)中の鉄同位体による共鳴吸収反応の評価例を示す。

論文

Elemental analysis and radioactivity evaluation of aerosols generated during heating of simulated fuel debris; The Urasol project in the framework of Fukushima Daiichi fuel debris removal

坪田 陽一; Porcheron, E.*; Journeau, C.*; Delacroix, J.*; Suteau, C.*; Lallot, Y.*; Bouland, A.*; Roulet, D.*; 三次 岳志

Proceedings of International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM2023) (Internet), 6 Pages, 2023/10

福島第一原子力発電所(1F)における燃料デブリ取出しを安全に実施するためには、燃料デブリの切断時に発生する放射性微粒子の定量評価が必要である。我々はウラン含有のIn/Ex-Vessel組成を持つ模擬燃料デブリを作製し、それらを加熱した際に生じるエアロゾルの物理、化学的特性を評価した。それらを基に1F-Unit2の燃料デブリを加熱法の代表例であるレーザー切断した際に生じるエアロゾルの同位体組成と放射能を推定したところ、$$^{238}$$Pu、$$^{241}$$Am、$$^{244}$$Cmを主とするプルトニウムが$$alpha$$核種として、$$^{241}$$Pu、$$^{137}$$Cs-Ba、$$^{90}$$Sr-Yが$$beta$$核種としての着目核種であることが分かった。

論文

Aerosol characterization during heating and mechanical cutting of simulated uranium containing debris; The URASOL project in the framework of Fukushima Daiichi fuel debris removal

Porcheron, E.*; Journeau, C.*; Delacroix, J.*; Berlemont, R.*; Bouland, A.*; Lallot, Y.*; 坪田 陽一; 池田 篤史; 三次 岳志

Proceedings of International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM2023) (Internet), 5 Pages, 2023/10

福島第一原子力発電所(1F)の損傷した原子炉の廃止措置における重要な課題である燃料デブリの切断作業における放射性エアロゾルの発生と飛散を評価する目的で行われたURASOLプロジェクトにおいて、模擬燃料デブリの加熱および機械的切断に伴い生成するエアロゾルの質量濃度、リアルタイム数密度、質量基準の粒径分布、形態、および化学的特性の観点からの特性評価について報告する。加熱試験においては温度上昇に伴う粒径増大が観察され、粒子数密度に関しては劣化ウランを用いた模擬燃料デブリを用いた例がHf含有模擬燃料デブリを用いた試験よりも小さい数密度であった。機械的切断においてはエアロゾルの空気動力学的質量中央径は、放射性試料と非放射性試料でほぼ同程度(約3.7$$sim$$4.4$$mu$$m)であった。

論文

Extraction of Rh(III) from hydrochloric acid by protonated NTAamide(C6) and analogous compounds and understanding of extraction equilibria by using UV spectroscopy and DFT calculations

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*

Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl$$_4$$(H$$_2$$O)$$_2$$$$^-$$とRhCl$$_5$$(H$$_2$$O)$$^2$$$$^-$$と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。

論文

Evaluation of the remaining spent extraction solvent in vermiculite after leaching tests via PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.02(Instruments & Instrumentation)

Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.

論文

Solubility of FeSe$$_{2}$$(cr) at 318 K in the presence of iron

吉田 泰*; 北村 暁; 澁谷 早苗*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(8), p.900 - 910, 2023/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

The concentration of Se equilibrated with FeSe$$_{2}$$(cr) was determined by solubility experiments under reducing conditions and 318 $$pm$$ 1 K. Agreement between the solubility data obtained from the over and under saturation directions suggested the attainment of equilibrium. FeSe$$_{2}$$(cr) phase only formed. The log$$_{10}$$$${it K}$$$$^{0}$$ values of -5.0 $$pm$$ 1.4 and -14.9 $$pm$$ 1.5 for the FeSe$$_{2}$$(cr) solubility reactions respectively were determined. Moreover, the selenium solubility was discussed. At the experimental conditions corresponding to the typical pH and Eh of anoxic groundwater and the equilibrium with stable FeSe$$_{2}$$(cr), the Se solubilities were remained as constant in spite of the linear relationship between iron concentrations with pH. This indicated that Se was consumed before the formation of FeSe$$_{2}$$(cr). This behavior indicated that consideration of reaction paths to equilibrium with FeSe$$_{2}$$(cr) is necessary for an estimation of Se solubility for performance assessment in geological disposal system.

論文

The Development of a Multiphysics Coupled Solver for Studying the Effect of Dynamic Heterogeneous Configuration on Particulate Debris Bed Criticality and Cooling Characteristics

Li, C.-Y.; Wang, K.*; 内堀 昭寛; 岡野 靖; Pellegrini, M.*; Erkan, N.*; 高田 孝*; 岡本 孝司*

Applied Sciences (Internet), 13(13), p.7705_1 - 7705_29, 2023/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.82(Chemistry, Multidisciplinary)

For a sodium-cooled fast reactor, the capability for stable cooling and avoiding re-criticality on the debris bed is essential for achieving in-vessel retention when severe accidents occur. However, an unexploited uncertainty still existed regarding the compound effect of the heterogeneous configuration and dynamic particle redistribution for the debris bed's criticality and cooling safety assessment. Therefore, this research aims to develop a numerical tool for investigating the effects of the different transformations of the heterogeneous configurations on the debris bed's criticality/cooling assessment. Based on the newly proposed methodology in this research, via integrating the Discrete Element Method (DEM) with Computational Fluid Dynamics (CFD) and Monte-Carlo-based Neutronics (MCN), the coupled CFD-DEM-MCN solver was constructed with the originally created interface to integrate two existing codes. The effects of the different bed configurations' transformations on the bed safety assessments were also quantitively confirmed, indicating that the effect of the particle-centralized fissile material had the dominant negative effect on the safety margin of avoiding re-criticality and particle re-melting accidents and had a more evident impact than the net bed-centralized effect. This coupled solver can serve to further assess the debris bed's safety via a multi-physics simulation approach, leading to safer SFR design concepts.

論文

Local electronic structure of interstitial hydrogen in MgH$$_2$$ inferred from muon study

門野 良典*; 平石 雅俊*; 岡部 博孝*; 幸田 章宏*; 伊藤 孝

Journal of Physics; Condensed Matter, 35(28), p.285503_1 - 285503_13, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Condensed Matter)

Magnesium hydride has great potential as a solid hydrogen (H) storage material because of its high H storage capacity of 7.6 wt%. However, its slow hydrogenation and dehydrogenation kinetics and the high temperature of 300 $$^circ$$C required for decomposition are major obstacles to small-scale applications such as automobiles. The local electronic structure of interstitial H in MgH$$_2$$ is an important fundamental knowledge in solving this problem, which has been studied mainly based on density functional theory (DFT). However, few experimental studies have been performed to assess the results of DFT calculations. We have therefore introduced muon (Mu) as pseudo-H into MgH$$_2$$ and investigated the corresponding interstitial H states by analyzing their electronic and dynamical properties in detail. As a result, we observed multiple Mu states similar to those observed in wide-gap oxides, and found that their electronic states can be attributed to relaxed-excited states associated with donor/acceptor levels predicted by the recently proposed ambipolarity model. This provides an indirect support for the DFT calculations on which the model is based via the donor/acceptor levels. An important implication of the muon results for improved hydrogen kinetics is that dehydrogenation, serving as a reduction for hydrides, stabilises the interstitial H$$^-$$ state.

論文

Extraction of Se(iv) and Se(vi) from aqueous HCl solution by using a diamide-containing tertiary amine

成田 弘一*; 前田 泰生*; 所 千晴*; 鈴木 智也*; 田中 幹也*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

RSC Advances (Internet), 13(25), p.17001 - 17007, 2023/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:44.81(Chemistry, Multidisciplinary)

セレン(Se)は様々な産業分野で広く利用されており、工業生産として銅精錬時に陽極スライムから副産物として回収・精製されている。Seは人体にとって必須微量元素であるが、多量摂取による健康への悪影響も知られているため、自然環境におけるSe濃度と酸化状態を明らかにし、Se除去のために効率的なSe溶媒抽出法の確立が必要とされている。今回、N-2-エチルヘキシル-ビス(N-ジ-2-エチルヘキシル)アミン(EHBAA)を用いて塩酸溶液からSe(IV)とSe(VI)の抽出機構を検討した。放射光XAFS測定の結果から、EHBAAで抽出したSe(IV)及びSe(VI)錯体の内圏は、それぞれ[SeOCl$$_{2}$$], [SeO$$_{4}$$]$$^{2-}$$であることが明らかになった。また、8M塩酸溶液からのSe(IV)の抽出は溶媒和型の反応であり、0.5M塩酸溶液からのSe(VI)の抽出は陰イオン交換型反応であることが示された。これらの情報をもとに、より効率的な抽出剤の開発につながる研究へ発展させたい。

報告書

特定復興再生拠点区域における大気放射能濃度調査(2018年度$$sim$$2021年度)

阿部 智久; 舟木 泰智; 吉村 和也; 尻引 夏*; 眞田 幸尚

JAEA-Data/Code 2023-001, 38 Pages, 2023/05

JAEA-Data-Code-2023-001.pdf:3.04MB
JAEA-Data-Code-2023-001-appendix(CD-ROM).zip:32.02MB

本調査では内閣府からの委託を受けて、特定復興再生拠点区域の内部被ばく評価に資するため、福島県の3市町村(双葉町、大熊町、富岡町)において、大気浮遊塵中の放射性物質に関する調査を実施した。対象とした市町村にダストサンプラーを設置し、大気放射能濃度を調査するとともに、実測値に基づく内部被ばく線量を評価した。本報告書は、当該受託事業が開始した2018年度から2021年度までの測定結果をとりまとめたものである。大気放射能濃度及び実測値に基づく内部被ばく線量評価結果、基礎データとして気象観測データなどをデータベース化した。

論文

Double diffusive dissolution model of UO$$_{2}$$ pellet in molten Zr cladding

伊藤 あゆみ*; 山下 晋; 田崎 雄大; 垣内 一雄; 小林 能直*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(4), p.450 - 459, 2023/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

The rapid dissolution of UO$$_{2}$$ in molten Zr that could occur during fuel-cladding liquefaction at high temperatures and its kinetics were reformulated considering the convective mass transfer and the chemical effect at the UO$$_{2}$$/Zr interface. The mass transfer coefficient of U was obtained as a correlation including the aspect ratio term by CFD analysis. To explain the gap between the rapid dissolution rate observed in the experiments and the density-driven convective mass transfer, we introduced an idea in which the eutectic melting at the UO$$_{2}$$/Zr interface promotes the grain detachment owing to infiltration of the U-Zr-O liquid into the UO$$_{2}$$ grain boundaries. The developed model was validated with UO$$_{2}$$-Zr crucible experiments at 2273 and 2373 K. The calculated mass percentage ratios of U/Zr agreed with the measurements and the transition times from rapid saturation to precipitation were consistent with the metallographic observations.

報告書

福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2022-072, 116 Pages, 2023/03

JAEA-Review-2022-072.pdf:6.32MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、1F事故で発生した多様な廃棄物を対象とし、固定化が難しく長期被ばく線量を支配するヨウ素(I)、$$alpha$$核種のマイナーアクチノイド(MA)に注目し、これらのセラミクス1次固化体を、更に特性評価モデルに実績を有するSUSやジルカロイといったマトリクス材料中に熱間等方圧加圧法(HIP)等で固定化した"ハイブリッド固化体"とすることを提案する。核種閉じ込めの多重化、長期評価モデルの信頼性の向上により実効性・実用性のある廃棄体とし、処分概念を具体化する。潜在的有害度及び核種移行の観点から処分後の被ばく線量評価を行い、安全かつ合理的な廃棄体化法、処分方法の構築を目的としている。初年度の令和3年度は、1次固化体の合成と物性評価、核種浸出性の評価、放射線影響の解明、1次固化体の構造解析、放射光を用いた固化元素の電子状態、結合性、局所構造解析、計算科学を用いた1次固化体ならびにハイブリッド固化体物性の解明、溶出モデルの検討、ハイブリッド固化体の検討、処分概念・安全評価の検討について準備が完了し、リファレンスの1次固化体とHIP試料の作製、その物性評価、放射線照射実験、放射光実験、第一原理計算の成果が得られている。

論文

Selective adsorption of Pd(II) over Ag(I) in nitric acid solutions using nitrogen-donor-type adsorbents

鈴木 智也*; 大坪 右京*; 尾形 剛志*; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 矢板 毅; 松岡 光昭*; 村山 憲弘*; 成田 弘一*

Separation and Purification Technology, 308, p.122943_1 - 122943_7, 2023/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:22.61(Engineering, Chemical)

主にAgを含む使用済み製品からPd金属をリサイクルするために硝酸抽出が行われており、ほとんどのPd残留物はAg(I)含有溶液から分離される。しかし、このAg(I)溶液中には少量のPd(II)が残存していることが多い。そのため、硝酸溶液中のPd(II)とAg(I)を分離することは、Pdのリサイクルを効率的に進めるために必要不可欠である。本研究では、アミン(R-Amine),イミノ二酢酸(R-IDA),ピリジン(R-Py),ビスピコリルアミン(R-BPA)で機能化した4種類の窒素ドナー型吸着材を用いて硝酸溶液中のPd(II), Ag(I)を分離する研究を実施した。R-Amine,R-IDA,R-Pyは硝酸溶液からAg(I), Cu(II), Ni(II), Fe(III)を選択的に吸着したが、R-AmineはPdの吸着効率が低いことが判明した。一方、R-BPAはPd(II), Ag(I), Cu(II)を全濃度において90%以上吸着することができた。フーリエ変換赤外分光法及び広域X線吸収微細構造法(EXAFS)による吸着金属イオンの構造解析から、窒素ドナー型吸着剤の分離機構を明らかにした。R-IDA, R-Py, R-BPAへのPd(II)吸着は官能基(それぞれイミノ二酢酸,ピリジン,ビスピコリルアミン)へのPd(II)配位を介して起こり、R-Amineへの吸着はNO$$_{3}$$$$^{-}$$と[Pd(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]$$^{2-}$$のアニオン交換を介して起こることがわかった。R-IDA,R-Py,R-BPAは、配位性吸着機構により、高いPd(II)吸着挙動を示すことが明らかとなった。塩酸(5.0M)およびチオ尿素(0.1M)溶離液は、それぞれR-IDAから83%およびR-Pyから95%のPd(II)を脱離させた。R-Pyは吸着選択性と脱着効率から最も効果的なPd(II)吸着剤だった。

報告書

福島第一原子力発電所の廃止措置における放射性エアロゾル制御及び除染に関する研究(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-061, 59 Pages, 2023/02

JAEA-Review-2022-061.pdf:2.38MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「福島第一原子力発電所の廃止措置における放射性エアロゾル制御及び除染に関する研究」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、英国の研究者と協力して、エアロゾル分散制御をしながら、同時に高度な微粒子測定と評価が可能な安全なレーザー除染システムを開発することを目的としている。日本側では、CFD解析を活用して、セシウム等を浸透した物質へのレーザー加工により発生する放射性エアロゾルを水ミストとスプレーにより効果的に制御するシステムを開発する。具体的には、エアロゾルと水界面の相互作用に関連する英国側研究成果を活用してレーザー加工を行い、高精度検出器による10nm$$sim$$10$$mu$$mの広範囲なエアロゾル粒子の計測、水ミストやスプレー液滴の電気化学的処理による粒子分散制御、並びに得られたデータを基にして分散制御に関するCFDシミュレーションの精度向上を目指す。最終的には日英の研究成果を活用して、両国の試験施設において実証試験を行うことにより、今後、両国の廃炉現場において適用可能性のある高線量エリアのレーザー除染計画に役立てる。

論文

Power profile analysis of criticality accidents involving fissile solution boiling with considering evaporation

渡邉 友章; 山根 祐一

Journal of Nuclear Science and Technology, 9 Pages, 2023/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

核分裂性溶液の沸騰を伴う臨界事故では、沸騰中に比較的高い核分裂出力が継続するため、放出される総核分裂エネルギーが高くなる傾向がある。このような場合において総核分裂エネルギーを推定するためには、沸騰中の核分裂出力変化を正確に模擬することが必要不可欠と考えられる。沸騰時の核分裂出力は、核分裂性物質の濃度や溶液の蒸発に伴う体積によって変化する。本研究では、長時間の沸騰における核分裂生成物濃度と体積の変化が総核分裂エネルギー推定に与える影響を調査した。改良準定常法に核分裂性溶液の蒸発を計算するモデルを導入し、沸騰中の出力変化を模擬した。3つのCRAC実験と1959年のIdaho Chemical Processing Plant(ICPP)臨界事故を解析した。その結果、沸騰時の濃度と体積変化を考慮して得られたエネルギー計算値は、エネルギー測定値をよく再現した。

論文

Thermodynamic analysis for solidification path of simulated ex-vessel corium

佐藤 拓未; 永江 勇二; 倉田 正輝; Quaini, A.*; Gu$'e$neau, C.*

CALPHAD; Computer Coupling of Phase Diagrams and Thermochemistry, 79, p.102481_1 - 102481_11, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Thermodynamics)

Investigation of the primary containment vessel inside the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station showed that a significant amount of the molten corium reached the bottom of the pedestal region. The molten corium and concrete likely caused a complex interaction called Molten Corium Concrete Interaction. The solidification hysteresis of these ex-vessel debris significantly influences its properties. We performed a thermodynamic analysis using the TAF-ID database to infer the solidification path of U-Zr-Al-Ca-Si-O molten corium, which was chosen for a prototypic system of ex-vessel debris. The solidification path for the CaO-rich sim-corium showed that (i) melting as a single liquid phase above 2430 K, (ii) selective solidification of the oxide-rich corium mainly consisted of fuel materials, and (iii) solidification of the remaining materials as a silicate matrix. In contrast, the solidification path for the SiO$$_{2}$$-rich corium indicated that (i) formation of liquid miscibility gap above 2200 K between U-rich and Zr-rich oxidic melts, (ii) individual precipitation of solid phases in each liquid phase.

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